岳麓书院自宋代开始，就是名儒讲学授业之地，造就了一代又一代的人材。在南宋时，著名理学大师张栻主持书院时，朱熹曾两次来此讲学，当时学生达千人，从而使岳麓书院有“潇湘洙四”之誉，将岳麓书院与孔子在家乡讲学的地方并称。此外，陆九洲、陈傅良、欧阳守道，明代王乔龄、张元忭，清代王文清、罗典、欧阳厚均、王先谦等都曾来此讲学或主持书院，不少重要历史人物如王船山、魏源、左宗棠、曾国潘、郭嵩焘、杨昌济等都曾就读于书院。书院改为学堂以后，更有大批爱国志士如唐才常、黄兴、陈天华等人，以及先烈邓中夏、蔡和森等都求学于此。1916年暑假期间，毛泽东曾经寄居于此，以后又数次寓居，主编《湘江评论》、《新湖南》进行革命宣传。

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1913年，毛泽东以第一名的成绩，考入了湖南第四师范后，就与岳麓书院结下了不解之缘，他不仅经常横渡湘江，写下了桔子洲头，看万山红遍的词句，还与就读于岳麓书院的蔡和森等探讨人生真理，并且还经老师杨昌济介绍，数次寓居岳麓书院求学。与蔡和森、邓中夏等一起，组织新民学会，创办“湘江评论”。